Chemistry and Fundamental Electron Correlation in Chemically Prepared Lanthanide Nanoparticles

摘要: Spektroskopie mit Rontgenstrahlung ist ein faszinierendes Gebiet der modernen physikalischen Forschung, das sowohl die elementaren und fundamentalen Fragestellungen als auch Sachverhalte Technologie betreffen kann, speziell dafur notwendigen Materialien. Auf anderen Seite ist Nanowissenschaft wegen grundlegend elektronischen, optischen magnetischen Eigenschaften von Materie auf Nanometerskala hochinteressantes technologisch relevantes Forschungsgebiet. In dieser Dissertation wird daher Rontgenspektroskopie eine Methode benutzt, elektronische geometrische Struktur chemisch praparierten Lanthanidorthophosphat- Nanoteilchen zu bestimmen. Die lokale chemische Zustand jedes Lanthanidions in seinem jeweiligen Nanoteilchen Rontgen Nahkanten Absorptionsspektroskopie (Near Edge X-Ray Absorption Spectroscopy) bestimmt. Dabei werden chemischen Bindungen innerhalb Phosphatgruppe, deren Entwicklung durch Gruppe Lanthanide ihre Wechselwirkungen kristallinen Phase Clustermorphologie systematisch untersucht. Es wurde fehlende Ordnung Kristallstruktur aufgedeckt, mehreren moglichen Gitterplatzen Ionen im kleinen einhergeht. Zusatzlich erlaubte uns Praparation duunnen Filmen aus Nanoteilchen, fundamentale atomare Lanthanidionen untersuchen. Vielteilcheneffekte starken Elektron-Elektron-Wechselwirkung an den 4d-Kanten der wurden resonanter inelastischer Roontgenstreuungsspektroskopie (Resonant Inelastic Scattering Die Kombination experimentellen theoretischen Studien zeigte, dass stark korrelierten Zustande spektrale Verteilung Oszillatorstarke andern, so Interferenzeffekte damit einhergehende asymmetrische Profile auftreten. Aufhebung Koharenz einigen strahlenden Zerfallskanalen, Dipolstrahlung bestimmt werden, Grund fur die verschiedenen beobachteten Linienformen bei Fluoreszenz- Elektronendetektion. X-ray spectroscopy is a fascinating area of modern physics research that can probe the most basic and fundamental physical questions while addressing issues related to technology specifically materials which enable this technology. From other side, nanoscience fundamentally exciting technologically relevant due remarkable changes electrical, optical magnetic properties matter occur on nanometer scale. thesis X-ray method used determine electronic geometric structure chemically prepared lanthanide orthophosphate nanoparticles. The local chemical state each lanthanide ion within host nanoparticle determined with near edge absorption spectroscopy. Besides, bonding phosphate group, its evolution through series, interplay crystal phase cluster morphology systematically investigated. A missing order accompanied multiple sites smaller ~2nm nanoparticles was revealed. In addition, thin film preparation allowed us investigate atomic aspects ions. Thus, many body strong electron-electron interaction at 4d thresholds lanthanides are investigated resonant inelastic scattering The combined experimental theoretical studies showed correlated states alter spectral distribution oscillator strength giving rise interference effects concomitant asymmetrical profiles. Breaking coherence some radiative decay channels governed by dipole transition reason for different lineshapes observed fluorescence yield compared yield.