Phasengekoppelte, weit abstimmbare 7-fs-Lichtimpulse zur Untersuchung ultraschneller molekularer Dephasierung

摘要: Zur Untersuchung ultraschneller molekularer Quantendynamik und deren Dephasierung werden erstmals extrem kurze Lichtimpulse erzeugt, die aus nur wenigen Zyklen des elektrischen Feldes bestehen sowohl im Sichtbaren als auch Ultravioletten weit abstimmbar untereinander phasengekoppelt sind. Im gelingt Erzeugung von 7-fs Impulsen durch nichtkollineare optisch-parametrische Verstarkung eines Weislicht-Kontinuums adaptive Kompression mit einem deformierbaren Spiegel in der Fourier-Ebene. Durch geeignete zeitliche Streckung aller beteiligten Impulse (optical parametric chirped pulse amplification) kann spektrale Breite stark erweitert daruber hinaus leicht an experimentelle Fragestellungen angepasst werden. Bei einer hohen Repetitionsrate 4 MHz nahinfrarote 12-fs Hilfe cavity-dumping Dauerstrich-Nachverstarkung erzeugt. Die haben eine ausreichende Intensitat zur stabilen Saphir. Die Bandbreite kollinearen optisch-nichtlinearen Frequenzmischprozessen ist generell Phasenanpassung zwischen den Wellen limitiert. Diese Beschrankung neuartigen Konzept achromatischen um zwei Grosenordnungen uberwunden Dadurch abstimmbarer ultravioletter Frequenzverdopplung spektral geeignet aufgespalteten Lichtfeldern. sind bisher kurzesten ultravioletten Spektralbereich 2.5-fs-Impulsen moglich. Alternativ konnen ultraviolette 20-fs hoherer Energie groserem Abstimmbereich gestreckte Summenfrequenzmischung erzeugt Ein neuartiges interferometrisches Messkonzept, zero-additonal-phase SPIDER, erlaubt vollstandige Charakterisierung zeitlichen Impulsform spektralen Phase kurzen ultravioletten, sichtbaren nahinfraroten direkt am Ort spektroskopischen Experiments. Eigenschaften dabei Messung nicht beeinflusst. interferometrische Kalibrierung erfolgt bestehenden Aufbau Konsistenz einfachen Tests kontrolliert ermoglicht Autokorrelationsmessung ohne optischen Strahlteiler dispersionsfreie Impulsdauern fur sichtbare bis sub-10-fs besonders kompakten Aufbau. Unter Berucksichtigung hoheren Ordnungen wird analytische Theorie entwickelt, haufig beobachtete Frequenzverschiebung uber Phasen-fehlanpassung hinausgehende Einengung erklart. Experiment zeigen, dass sich verschiedenen unabhangig voneinander zweiten Harmonischen ubertragen hohere unterdruckt Das nahezu Fourier-limitierten sub-20-fs ausschliesliche zeitlich gestreckter Impulse. Die getrennten parametrischen Verstarkern weisen Schwankungen weniger Femtosekunde auf zueinander phasenstarr. verstarkten Saat-Licht verwendeten bestimmt. Dessen restliche Phasenfluktuationen Pumpimpulses gekoppelt einfache Uberlegungen Filamentbildung erklaren Grosenordnung das Vorzeichen dieser Zusammenhange. relativen carrier-envelope-Phase raumliche Interferometrie jeden Einzelimpuls gemessen experimentellen Daten korreliert Fur Impulszuge bei Wellenlangen relative definiert Interferometers gemessen, koharenter Anti-Stokes-Raman-Streuung basiert. Getrennte Spektralkomponenten Saphir erweisen hohem Mase Dies abstimmbaren Impulszugen fester Phasenbeziehung trotz unterschiedlicher Zentralwellenlange. Molekulare Quantenzustande verlieren ihre elektronischen Schwingungs-Koharenzen innerhalb kur-zester Zeit Losungsmittelumgebung makroskopische Polarisationen zerfallen homogene inhomogene Dephasierung. Mit nun verfugbaren Mechanismen schnellen Farbstoffen Losung Photon-Echo-Messungen untersucht. Es zeigt sich, Dephasierungszeit Koharenzen Flexibilitat oder Starrheit Molekulstruktur abhangt. phasengekoppelten auserdem unterschiedliche Schwingungsmoden ausgenutzt werden, unter-schiedliche Molekule uberlappender Energiebander verzogerte Heterodyn-Detektion zu unterscheiden. In Raman-Mikroskopie Effekte neuartiger Kontrastmechanismus untergrundfreien molekulspezifischen Bildgebung ausgenutzt.